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Para garantizar la libertad de la Gran Colombia, Bolívar consideraba vital conseguir cuanto antes el control sobre Venezuela e impedir que los españoles la utilizaran como puesto de avanzada en tierra firme, por lo que emprendió esta tarea como algo prioritario. Después de obtener un éxito con un líder local preparó la campaña para liberar el continente. El 16 de julio de 1816 Bolívar emitió una proclama en la que declaraba que los “españoles europeos” no serían matados salvo que estuvieran combatiendo. Contaba con 650 soldados, de los que 300 jamás había estado en combate. Bolívar consiguió alistar a unos doscientos negros, pero la mayoría de la población huyó. Procedió a marchar en dirección a Valencia con el fin de establecer desde allí una conexión con los combatientes que se hallaban en los Llanos. A medida que pasaba el tiempo Bolívar tuvo que lidiar con personajes que habían ganado su generalato a través de la acción pero que por el tipo de guerra que se hacía en ese momento acabaron aceptando la Jefatura Suprema de Bolívar como un mal necesario para poder derrotar a los españoles hasta que a la larga su liderazgo fue indiscutido.

Durante su permanencia en Bogotá, se dieron otros procesos libertarios como el de Guayaquil el 9 de octubre de 1820 que se llevó a cabo sin la participación de Bolívar, lo cual incidió para que posteriormente el Libertador optara por ocupar aquella provincia que se había declarado independiente.

La consolidación del liderazgo supremo facilitó el control del oriente venezolano y la organización de los mecanismos para que el gobierno pudiese funcionar. Para entonces el Ejército español ya se encontraba muy desgastado después de la larga campaña de reconquista realizada a lo largo de América y no pudo evitar que sus tropas iniciaran un lento pero inevitable declive debido a la falta de recursos y de refuerzos para cubrir las bajas que sufrían. En 1818, la situación política y militar era lo bastante buena como para pensar en la organización de un Estado y así fue como se instaló hacia el año 1819 el Supremo Congreso de la República en Angostura.

A partir de entonces todo se decidió definitivamente a favor de los patriotas y prácticamente su avance por el continente se hizo imparable, lo que permitió que Bolívar, desde Venezuela y Francisco de Paula Santander, desde Nueva Granada empezaran a coordinar acciones desde sus áreas de influencia que fomentaran una unidad militar.

Se había elaborado un plan en el que Santander y Bolívar compartían información y acciones complementarias para asediar a los débiles realistas y unificar a los guerrilleros. Junto con los preparativos militares también se realizaban acciones políticas importantes. El 21 de enero de 1819 llegaron a Angostura dos buques británicos, con voluntarios que fue conocido como la Legión Británica para apoyar a Bolívar y el 15 de febrero de 1819, el Libertador reunió el Congreso de Angostura, acontecimiento en el que pronunció una de sus mejores composiciones políticas, el Discurso de Angostura, que es un análisis crítico de la situación, exponía el rumbo a seguir para fundar la república y anunciaba el proyecto de la Constitución de Cúcuta en 1821. El resultado de este Congreso fue el nacimiento oficial de la República, conocida como la Gran Colombia, mediante la promulgación de la Ley Fundamental y cuya extensión abarcó en ese momento los territorios de la Nueva Granada y Venezuela que se dividen políticamente en tres departamentos: Cundinamarca (Bogotá), Venezuela (Caracas) y Quito (Quito). También el Congreso proclamó, en diciembre de 1821, a Bolívar Presidente de la República y a Francisco de Paula Santander como Vicepresidente.

Es cuando Bolívar realizó una de sus hazañas militares más destacadas, el Paso de los Andes, en una estación poco propicia y que se consideraba imposible con los medios de la época. El difícil avance de las tropas patriotas se produjo a través del Páramo de Pisba, hasta dar alcance a los realistas el 25 de julio de 1819 en la Batalla del Pantano de Vargas, en la cual la tropa realista finalmente huyó, Allí se reúne con las tropas patriotas que estaban bajo el mando de Santander en la población de Tame (actualmente departamento de Arauca), en donde comienza la campaña libertadora de la Nueva Granada.

Los próximos años la oposición realista fue completamente eliminada. El 24 de junio de 1821 en la Batalla de Carabobo, cerca a la ciudad de Valencia, se obtuvo una victoria decisiva sobre el ejército español que fue completada con la batalla naval del Lago de Maracaibo el 24 de julio de 1823 y se liberó definitivamente Venezuela. Durante su permanencia en Bogotá, se dieron otros procesos libertarios como el de Guayaquil el 9 de octubre de 1820 que se llevó a cabo sin la participación de Bolívar, lo cual incidió para que posteriormente el Libertador optara por ocupar aquella provincia que se había declarado independiente. Recién dos años después Simón Bolívar llega a Guayaquil con su ejército, destituye a la Junta de Gobierno y la anexa a la Gran Colombia. Después de la victoria de Antonio José de Sucre sobre las fuerzas españolas en la Batalla de Pichincha el 24 de mayo de 1822 el norte de Sudamérica fue liberada. Con esa gran victoria Bolívar se preparó para marchar con su ejército y cruzar los Andes y liberar definitivamente Perú que ya había declarado su independencia el 28 de julio de 1821 luego del desembarco del general José de San Martín en Paracas y la toma de Lima.